近日，新葡萄8883官网AMG步宇翔教授团队在单线态裂分（singlet fission）研究领域取得了重要进展。相关成果以“General Dual-Switched Dynamic Singlet Fission Channels in Solvents Governed Jointly by Chromophore Structural Dynamics and Solvent Impact: Singlet Pre-Fission Energetics Analyses”为题发表在国际著名化学类顶级期刊J. Am. Chem. Soc.（J. Am. Chem. Soc. 2020, 142(41), 17469–17479. DOI: 10.1021/jacs.0c06919）。文章的第一作者为新葡萄8883官网AMG2018级博士研究生薛利娟，其指导教师步宇翔教授为通讯作者，新葡萄8883官网AMG为独立完成单位。
太阳能电池在我们的日常生活中应用日益广泛，而单线态裂分能够打破Shockley-Queisser效率极限（~33%）并提高有机光电器件的转换效率，因此备受人们关注。对任何光能转换体系，在光激发前，溶剂效应和发色团的结构微扰对激发态的能量、态混合和叠加、发色团间的轨道相互作用都有很大的影响。毫无疑问，这种结构微扰会进一步影响单线态裂分机制和效率。然而，目前的研究关于溶剂对单线态裂分的影响都来自光激发之后的过程。另外，一直以来预测体系是否能够发生单线态裂分仅使用传统的能量判据（DESF £ 0），但这一判据无法解释发色团的静态结构在不满足能量判据的情况下而发生了单线态裂分的实验事实。
作者首次通过从头算动力学模拟取样研究了溶液中发色基团BODIPY二聚体在光激发前的体系结构动力学，并在预裂分能量学分析的基础上，提出了动态双开关单线态裂分通道来预测单态裂分能否发生。有意义的是该双开关单线态裂分动态通道机制具有普适性，利用提出的双能量判据可以对有关体系直接有效预测其发生单线态裂分的概率，进而确定其发生单线态裂分的可能性，为实验研究和实际应用提供重要信息和理论指导。
上述研究工作得到了国家自然科学基金项目的支持。
原文链接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.0c06919
